Hochtransparente silanisierte Cellulose-Aerogele zur Steigerung der Energieeffizienz von Gebäudeverglasungen

Datum: 18. August 2023

Autoren: Eldho Abraham, Vladyslav Cherpak, Bohdan Senyuk, Jan Bart ten Hove, Taewoo Lee, Qingkun Liu und Ivan I. Smalyukh

Quelle:Nature Energy, Band 8, Seiten 381–396 (2023)

DOI:https://doi.org/10.1038/s41560-023-01226-7

Um ein angenehmes Raumklima aufrechtzuerhalten, verbrauchen Gebäude etwa 40 % der weltweit erzeugten Energie. Im Hinblick auf die passive Isolierung des Gebäudeinneren von der kalten oder heißen Außenluft sind Fenster und Oberlichter die am wenigsten effizienten Teile der Gebäudehülle, da es weiterhin eine Herausforderung darstellt, gleichzeitig eine hohe Transparenz und Wärmedämmung der Verglasung zu erreichen. Hier beschreiben wir hochtransparente Aerogele, die aus Cellulose, einem auf der Erde vorkommenden Biopolymer, hergestellt werden, indem wir Ansätze wie kolloidale Selbstorganisation und Verfahren nutzen, die mit der Rolle-zu-Rolle-Verarbeitung kompatibel sind. Die Aerogele haben eine Lichtdurchlässigkeit im sichtbaren Bereich von 97–99 % (besser als Glas), eine Trübung von etwa 1 % und eine geringere Wärmeleitfähigkeit als ruhende Luft. Diese leichten Materialien können als Scheiben in Mehrscheiben-Isolierglaseinheiten und zur Nachrüstung bestehender Fenster eingesetzt werden. Wir zeigen, wie Aerogele die Energieeffizienz steigern und fortschrittliche technische Lösungen für Isolierglaseinheiten, Oberlichter, Tageslicht und Fassadenverglasungen ermöglichen können, wodurch möglicherweise die Rolle der Verglasung in Gebäudehüllen gestärkt wird.

Um die gewünschten Raumbedingungen unabhängig von der Außenumgebung bei geringer oder keiner zusätzlichen Energiezufuhr zu gewährleisten, müssen Gebäudehüllen den Energieaustausch zwischen Innen- und Außenraum durch Wärmeleitung, Konvektion und Emission minimieren1,2,3,4. Dies mit Verglasungen zu erreichen, ist aufgrund der typischen strengen Anforderungen an die Transparenz im sichtbaren Bereich und die Trübung5,6 eine besondere Herausforderung. Während aktuelle Ansätze zur Bewältigung dieser Herausforderung Isolierglaseinheiten (IGUs) mit Luft oder Füllgas nutzen5,6,7,8, erfordert eine hohe Wärmebarriereleistung solcher IGUs eine große Spaltdicke zwischen den Glasscheiben, die wiederum durch die Gaskonvektion begrenzt wird , Anzahl der Scheiben und bauliche Gegebenheiten. Der Einsatz wesentlich dünnerer vakuumisolierter Glaseinheiten ist hingegen durch die Dichtigkeit und die hohen Kosten begrenzt9,10. Silber und andere Beschichtungen mit niedrigem Emissionsgrad ermöglichen die Begrenzung des Energieverlusts aufgrund der elektromagnetischen Emission, die einem schwarzen Körper ähnelt und aus dem Innenraum des Gebäudes mit Raumtemperatur stammt5,6,7,8,9,10, obwohl sie nur einen Bruchteil des Entweichens erfassen können Energie auf Kosten einer Verschlechterung der Transparenz im sichtbaren Bereich.

Aerogele, hochwärmeisolierende Materialien, die in Anwendungen von der Rohrisolierung bis hin zu einem Mars-Rover11,12,13 eingesetzt werden, sind für Anwendungen in IGUs als Feststoffersatz für Gasfüllstoffe sehr gefragt14,15,16,17,18,19 weil Sie zeichnen sich durch eine Klasse von Materialien aus, die ruhende Luft und andere Gasfüllstoffe als effiziente Wärmebarrieren übertreffen können20,21,22,23,24. Allerdings sind Aerogele typischerweise mechanisch zerbrechlich und streuen das Licht stark12,13,25,26,27,28,29. Auch die Herstellung von Aerogelen mit geringer Trübung, hoher Transparenz und mechanischer Robustheit in gebäuderelevanten Maßstäben und Kosten blieb eine Herausforderung30. Die Entwicklung transparenter Aerogele, darunter auch solche auf Zellulosebasis25,28,29,30,31, blieb auf kleine Maßstäbe beschränkt, weist aber auch Trübungs- und Transparenzeigenschaften auf, die für die Verwendung in den meisten Verglasungsarten noch unzureichend sind. Während die technologischen Lösungen zur Steuerung des Emissionsvermögens im thermischen Bereich äußerst angemessen sind und weit verbreitet sind5,6,7,8,9 und das jüngste Aufkommen der elektrochromen Ansätze verspricht, den Anforderungen der Sonneneinstrahlung und der Privatsphärenkontrolle gerecht zu werden32,33,34, ist die Das Fehlen guter transparenter Wärmebarrieren schränkt die Energieeffizienz von Fenstertechnologien stark ein5,6,7,8,9.

Hier demonstrieren wir die skalierbare Herstellung hochtransparenter silanisierter Cellulose-Aerogele (SiCellAs) mit Materialeigenschaften, die für Glasanwendungen geeignet sind. Diese stark wärmeisolierenden SiCellA-Materialien, die zwischen Glasscheiben angeordnet sind, ermöglichen möglicherweise Fenster mit einem hohen Widerstand R gegen Wärmefluss, wie z. B. RB = 5 h ft2 °F Btu−1 (für Nordamerika übliche imperiale Einheiten, wobei Btu für „britisch“ steht). thermische Einheit) und RS ≈ 0,9 m2 K W−1 (SI-Einheiten). SiCellA kann dazu beitragen, eine solch hohe R-Isolierung für den geometrischen Formfaktor einer herkömmlichen Doppelscheiben-Isolierglaseinheit zu erreichen, und kann die Verglasung von Tageslicht und Oberlichtern ermöglichen, wodurch möglicherweise die aktuellen Standards und Ziele nicht nur für Fenster, sondern sogar für Gebäudewände übertroffen werden1,2, 3,4,7. Während der Einsatz von IGUs mit Luft oder anderen Gasfüllstoffen durch Konvektion an großen Zwischenräumen zwischen den Scheiben und durch Lichtreflexionen an den Glas-Luft-Grenzflächen von IGUs mit mehreren Scheiben begrenzt ist, bestehen für SiCellA-basierte IGUs keine derartigen intrinsischen Einschränkungen.

Durch diese Verglasung können die Gebäudehüllen so gestaltet werden, dass sie die äußeren Bedingungen besser nutzen und den Bewohnern einen natürlichen Komfort bieten. Wir zeigen, wie SiCellA-Folien als IGU-Füllstoffe und in Mehrscheiben-IGU-Designs als Ersatz für die inneren Glasscheiben verwendet werden können und vollständig mit den bestehenden Lösungen für den Emissionsgrad im thermischen Bereich und die Kontrolle der Solarverstärkung kompatibel sind. Wir gehen davon aus, dass SiCellAs eine ganzheitliche Lösung für die Herausforderungen des Energiemanagements bieten wird, mit denen Gebäudetechnologien konfrontiert sind, und möglicherweise sogar der nächsten Generation von Gebäuden dabei helfen wird, Energie aus der Umwelt zu nutzen, indem es eine bessere Nutzung von Solarheizung und natürlichem Licht durch die verstärkte Nutzung ermöglicht Verglasung30, vorausgesetzt, dass eine wirtschaftlich sinnvolle Herstellung von SiCellA erreicht werden kann.

Unsere transparenten, thermisch superisolierenden SiCellA-Materialien sollen die Effizienz bereits bestehender Fenster steigern und fortschrittliche Fensterprodukte ermöglichen (Abb. 1a,b), wie wir anhand von Prototypen von SiCellA-basierten Retrofit-Folien und IGUs bei window-relevant demonstrieren Skalen (Abb. 1c – e und ergänzende Abbildungen 1 und 2). Aufgrund der elektrostatischen Aufladung haften die SiCellA-Folien problemlos auf den Oberflächen von Kunststofffolien und Glasscheiben. Ein dünner SiCellA-Film (Abb. 1c) ermöglicht eine Steigerung der Wärmedämmleistung eines Einscheibenfensters, wenn es als Nachrüstung auf die Innenfläche laminiert wird, wie die Wärmebildaufnahme der Außentemperatur der Glasoberfläche im Winter deutlich zeigt (Abb. 1f). Es wurde gemessen, dass die Temperatur der Außenfläche nachgerüsteter Scheiben niedriger ist als bei ähnlichen Scheiben ohne Nachrüstung, da die Wärmeübertragung durch das Fenster durch den Einbau einer SiCellA-Nachrüstung wirksamer blockiert wird (Abb. 1f). Heiße und kalte Boxen (Methoden), die den Wärmeaustausch zwischen Innen und Außen im Sommer bzw. Winter nachahmen, veranschaulichen eine ähnlich überlegene Wärmebarriereleistung, die durch SiCellAs ermöglicht wird, wenn sie auf ein Einzelscheibenglas laminiert oder in den Spalt einer Doppelscheibe eingesetzt werden IGU (Abb. 1g,h).

Zur Herstellung von SiCellA-Materialien werden aus Holzzellstoff gewonnene Cellulose-Nanofasern durch 2,2,6,6-Tetramethylpiperidin-1-oxyl-Radikal (TEMPO)-vermittelte Oxidation nativer Cellulose verarbeitet25,35,36,37 (Methoden und ergänzende Abb. 3). Folglich verhindern die mit dem Carboxylat-Anion verbundenen Oberflächenladungen eine Aggregation25,30 der Nanofasern und ermöglichen die Bildung stabiler wässriger kolloidaler Dispersionen in unterschiedlichen Konzentrationen, die in Formen gewünschter Form und Größe gegossen werden können (Methoden und ergänzende Abbildungen 3 und 4). . Durch Zugabe von Säure werden diese Nanofasern durch Wasserstoffbrückenbindungen zwischen den Carboxylgruppen miteinander verbunden, wodurch die kolloidale Dispersion in ein Hydrogel (ergänzende Abbildung 4b) mit einem Netzwerk dünner Nanofasern umgewandelt wird .

Als nächstes tauschen wir das flüssige Medium im Gel aus, indem wir Wasser durch Isopropanol oder Ethanol ersetzen (Abb. 2a, b und ergänzende Abb. 4c, d), und das Gel wird dann überkritisch getrocknet, um ein Aerogel zu bilden (Abb. 2c und ergänzende Abb. 2c). Abb. 5a–d)30. Diese Herstellungsverfahren sind hoch skalierbar (Abb. 2a–c) und mit der Rolle-zu-Rolle-Verarbeitung kompatibel, indem sie einfache Schritte wie Formen zur Definition des Volumens des gewünschten Hydrogels und Lösungsmittelaustausch bei leicht erhöhten Temperaturen kombinieren (Methoden und ergänzende Abb. 4), Rollen und Trocknen der Gele auf einem Kunststoffträger in Rollen (ergänzende Abbildung 5b, d, f). Darüber hinaus verhindern sie die Aggregation von Cellulose-Nanofasern während der Gelierung oder Trocknung, sodass zunächst transparente kolloidale Dispersionen im Hydrogel- und Aerogel-Zustand transparent bleiben (Abb. 2d, e und ergänzende Abb. 5).

Ein wichtiger Teil eines Herstellungsverfahrens besteht darin, dass Zelluloseoberflächen silanisiert werden. Dies kann durch Dampfphasenfunktionalisierung (Abb. 2f) nach dem überkritischen Trocknen oder im Hydrogelstadium vor dem Trocknen erfolgen. Einzelheiten zu beiden Ansätzen werden unter „Methoden“ beschrieben. Abb. 2f und ergänzende Abb. 4e – k. Silanisierungsverfahren machen SiCellAs superhydrophob (Ergänzungsvideo 1; beachten Sie den in Abb. 2h gezeigten Kontaktwinkel des Wassertropfens > 150°), eine äußerst wünschenswerte Eigenschaft für Fensteranwendungen, wie auch durch Infrarotspektroskopie durch Analyse des Vorhandenseins oder der Stärke entsprechender Eigenschaften gezeigt wurde Absorptionslinien (Abb. 2g).

Die nanoskalige Charakterisierung liefert Einblicke in die Bildung und Struktur von SiCellA-Materialien (Abb. 3). Die individualisierten Cellulose-Nanofasern sind wohldefinierte stäbchenförmige Partikel mit einer Breite von 4–6 nm und einer Länge von Hunderten bis Tausenden Nanometern (Abb. 3a). Die Herstellungsverfahren Gelieren, Oberflächenmodifizieren, Lösungsmittelaustausch und Trocknen wandeln die anfänglichen kolloidalen Dispersionen solcher Nanostäbe in Gele mit nanoskaliger Morphologie um, die Netzwerke aus dünnen Fasern aufweisen, wobei die Poren zwischen den Fasern typischerweise kleiner als 100 nm sind (Abb. 3b – d und Ergänzung). Video 2). Durch die Steuerung der anfänglichen Konzentration der Cellulose-Nanofasern können wir die Porosität von SiCellA variieren (Abb. 3e), die linear mit der Massendichte des Materials zusammenhängt. Die Stickstoffadsorptions-Desorptionsanalyse steht im Einklang mit der direkten nanoskaligen Bildgebung und liefert quantitative Informationen über die poröse Morphologie von SiCellA (Abb. 3f, g, ergänzende Abbildung 6 und ergänzendes Video 2), die mit einem Netzwerk miteinander verbundener Nanofasern verbunden ist (Abb. 3h).

Von modernen Fenstern und Oberlichtern wird erwartet, dass sie die kontrollierte Innenumgebung effektiv von der Außenseite des Gebäudes trennen und gleichzeitig ihre Hauptfunktionen erfüllen, die durch Transparenz ermöglicht werden, und stellen Anforderungen an die jeweiligen Materialeigenschaften1,2,3,4,5,6,7,8,9. Um diese Eigenschaften zu untersuchen, zeigen wir, dass eine freistehende Platte aus SiCellA eine sehr hohe Durchlässigkeit im sichtbaren Bereich von 97–99 % aufweist, viel höher als ~92 % eines einzelnen Klarglases (Abb. 4a–c, ergänzende Abb. 1 und Ergänzungstabelle 1). Darüber hinaus ist der Trübungskoeffizient niedrig und liegt je nach Dicke der SiCellA-Platte typischerweise bei 1–3 % (Abb. 4a, b). Es können hochtransparente, streuungsarme Platten unterschiedlicher Dicke hergestellt werden (Abb. 4b und Zusatzvideos 3 und 4). Diese optische Transparenz ist auf die nanoskalige Struktur von SiCellA zurückzuführen (Abb. 3 und Zusatzvideo 2), bei der alle Längenskalen der Aerogelmorphologie viel kleiner sind als die Wellenlänge des Lichts im sichtbaren Spektralbereich.

Die sehr hohe Porosität von SiCellA, wobei der Feststoffgehalt nur ~1 % und der Luftgehalt ~99 % beträgt, führt dazu, dass die effektiven Brechungsindizes von SiCellA-Materialien und Luft nahe beieinander liegen (Abb. 4d). Aufgrund dieses niedrigen Brechungsindex von ~1,0025 (vergleiche den von Luft ~1,0003 und Glas ~1,52) reflektieren die SiCellA-Luft-Grenzflächen viel weniger Licht als die Glas-Luft-Grenzflächen, sodass die Lichtdurchlässigkeit von SiCellA im gesamten sichtbaren und nahinfraroten Spektralbereich hoch ist Bereiche (Abb. 4a,b,e). Aufgrund der Brechungsindexanpassungseigenschaften von SiCellA und Luft weisen Prismen dieser Materialien sehr kleine Ablenkwinkel auf, während Licht an den Aerogel-Luft-Grenzflächen dem Snelliusschen Gesetz folgt (Abb. 4f und Zusatzvideo 3). Der Farbwiedergabeindex, der den Einfluss eines Materials oder eines Fensters auf die Wahrnehmung natürlicher Farben quantifiziert38,39, ist mit ~99 % sehr hoch, sodass die natürlichen Farben erhalten bleiben. Darüber hinaus können SiCellA-Materialien unter Beibehaltung einer hohen Transparenz mit einem normalen Rasiermesser in die gewünschte Form geschnitten werden (Abb. 4c, f) und können so geformt werden, dass sie eine große Vielfalt an geometrischen Formen und Abmessungen von Millimetern bis Metern annehmen und gleichzeitig eine geringe Trübung und hohe Transparenz beibehalten (Abb. 1 und 4c,g–j).

Während SiCellA die Durchlässigkeit des sichtbaren Lichts nur minimal beeinträchtigt (Abb. 4), kann es als hervorragende Wärmebarriere dienen (Abb. 5), die den Wärmeübertragungswiderstand R des Fensters erhöhen und den U-Faktor U verringern kann, der die Isolationsleistung eines Fensters misst = 1/R. Die Wärmeleitfähigkeit und R des Aerogels hängen von der Porosität30,40 ab und variieren mit der Temperatur (Abb. 5a,b). Bei entsprechend ausgewählten Porositäten übertrifft SiCellA die Wärmedämmeigenschaften ruhender Luft, und seine Leistung leidet nicht unter konvektionsbedingten Problemen, die für Luft und andere Gasfüllstoffe charakteristisch sind40, wie wir weiter unten im Zusammenhang mit Fensterprodukten diskutieren werden. Eine anschauliche Demonstration der hervorragenden Wärmedämmung erhält man, wenn man Aerogelplatten unterschiedlicher Dicke und Form auf heiße Oberflächen legt (Abb. 5c).

Aufgrund der nanoskaligen Morphologie von SiCellA kollidieren Luftmoleküle häufiger mit dem Zellulosenetzwerk als untereinander, sodass die Wärmeleitung eines Gases im Vergleich zu der von Luft in großen Mengen stark verringert ist, während die schlechten thermischen Kontakte zwischen Fasern des Zellulosenetzwerks minimiert werden die Wärmeleitung durch die (~1 Vol.-%) Feststoffkomponente30,40. Zusätzlich zu diesen beiden Faktoren und der gemessenen geringen Wärmeleitfähigkeit, die sich von der von Luft unterscheidet, behindern SiCellAs die Übertragung der Strahlung im thermischen Bereich, sodass auch die Strahlungswärmeübertragung verringert wird (Abb. 5d, e). Die auf reiner Zellulose basierenden Aerogele sind in Teilen des thermischen Bereichs einigermaßen transparent, aber die Silanisierung ihrer Oberflächen verringert diese Transparenz erheblich (Abb. 5d)30, wodurch die Wärmebarriereeigenschaften von SiCellA im Vergleich zu Zellulose-Aerogelen ohne Silanisierung25 wie wir weiter verbessert werden Quantifizieren Sie mit Hilfe der transmissiven Emission, gewichtet über das Spektrum der thermischen Schwarzkörperstrahlung bei Raumtemperatur (Abb. 5e).

Im Allgemeinen sind die festen Netzwerke und die Gasleitung die beiden Hauptbeiträge zur Gesamtwärmeleitfähigkeit von Aerogelen25,40, wobei erstere mit der Porosität abnehmen und letztere zunehmen, sodass typischerweise ein Minimum der Wärmeleitfähigkeit im Verhältnis zur Porosität beobachtet wird nicht innerhalb des Porositätsbereichs, bei dem wir die Aggregation von Nanofasern ausschließen und eine geringe Trübung gewährleisten könnten. Zusätzliche Forschung und Entwicklung könnten eine weitere Reduzierung der Wärmeleitfähigkeit ermöglichen, indem SiCellA mit anderen Porositäten hergestellt wird. Hier konzentrieren wir uns jedoch auf Materialien mit nicht aggregierten Nanofasern, die auch eine sehr hohe optische Transparenz bieten. Wir stellen außerdem fest, dass die Silanisierung die Wärmeleitfähigkeitswerte im Vergleich zu Aerogelen aus reinen Cellulose-Nanofasern etwas verändert25. Obwohl viele Aerogele eine eher geringe Wärmeleitfähigkeit aufweisen25,29,41,42, kombiniert SiCellA diese Eigenschaft auf einzigartige Weise mit sehr hoher sichtbarer Transparenz und geringer Trübung, wie sie für Fensteranwendungen erforderlich ist.

SiCellAs sind optisch anisotrop (doppelbrechend, mit einem Unterschied zwischen außergewöhnlichen und gewöhnlichen Brechungsindizes ~4 × 10−3), da sie durch Gelierung nematischer kolloidaler Dispersionen oxidierter Cellulose-Nanofasern hergestellt werden (Ergänzungsvideo 5). Obwohl sie für Fensteranwendungen nicht direkt relevant ist, offenbart die Doppelbrechung nematische Strukturen der Nanofaserorganisation mit langsamen räumlichen Änderungen der Nanofaserausrichtungen, was der Schlüssel zur Aufrechterhaltung einer räumlich homogenen (oder langsam auf Skalen viel größer als der sichtbaren Wellenlänge variierenden) Verteilung der effektiven Brechung ist Index und Reduzierung der mit solchen Variationen verbundenen Lichtstreuung30.

Während die geringe mechanische Stabilität herkömmlicher Aerogele viele technologische Anwendungen behindert25,26,42,43,44, sind SiCellA-Materialien mechanisch robust (Abb. 6) und ihre Eigenschaften werden teilweise durch Silanisierung verbessert. Druck- und Biegeverformungen zeigen, dass solche Materialien den erheblichen mechanischen Belastungen standhalten können, die bei der Herstellung und dem Betrieb verschiedener Fensterprodukte zu erwarten sind (Abb. 6). Periodische Kompressionszyklen zeigen keine erkennbare Verschlechterung der mechanischen Leistung im Laufe der Zeit (Abb. 6c und ergänzende Abb. 7 und 8). Die Filme und Platten aus SiCellA mit einer Dicke von Millimetern bis Zentimetern können gebogen und sogar gerollt werden (Abb. 6c–g und Zusatzvideo 6), wobei die hohe Transparenz erhalten bleibt und keine Risse oder Leistungseinbußen auftreten. Da die mechanischen Eigenschaften von der Porosität abhängig sind, kann das gewünschte mechanische Verhalten auch durch die Herstellung von Proben mit unterschiedlichen Porositäten und Feststoffgehalten eingestellt werden (Abb. 6a, b, f). Unter Berücksichtigung aller oben beschriebenen Eigenschaften verfügen SiCellA-Materialien über eine einzigartige Kombination optischer, thermischer und mechanischer Eigenschaften, die sie für Anwendungen in Fensterprodukten geeignet macht.

Für Fensteranwendungen gelten viele strenge Anforderungen, die weit über die oben beschriebenen optischen, thermischen und mechanischen Charakterisierungen hinausgehen. Einige davon beziehen sich auf die Haltbarkeit der Materialien selbst und der gesamten Verglasungsprodukte, in denen diese Materialien verwendet werden. Die thermogravimetrische Analyse (TGA), die abgeleitete thermogravimetrische (DTG) und die dynamische Differenzkalorimetrie (DSC) von silanisierten und unmodifizierten Cellulose-Aerogelen zeigen, dass sie bei Umgebungs- und erhöhten Temperaturen thermisch stabil sind (Abb. 7a, b). Obwohl das Erhitzen solcher Materialien deutlich über 200 °C zu einer Verschlechterung führen kann, sind solch hohe Temperaturen für Fenster- und Oberlichtanwendungen nicht relevant.

Die SiCellA-Aerogele erhöhen die Kondensationsbeständigkeit von Fenstern, wenn sie sowohl als Nachrüstungen als auch in IGUs verwendet werden (Abb. 7c), wobei SiCellA-nachgerüstete Einscheibengläser einen Kondensationswiderstandsfaktor (CRF) aufweisen (der die Fähigkeit des Fensters quantifiziert, der Kondensation von Wasser zu widerstehen). seine Oberfläche bei niedrigen Temperaturen; Methoden) vergleichbar mit der von kommerziellen Doppelglas-Isolierglasbehältern1,2,3,4,5,6,7,8,9. Eine dünne Doppelscheiben-Isolierglaseinheit mit einem Luftfüller, der durch SiCellA ersetzt wurde, weist einen CFR von 82 auf, viel besser als der von 35–50, der für kommerzielle Doppelscheiben-Isolierglaseinheiten bekannt ist5,6,7,8,9. Wie vorgesehen (Abb. 1a, b) erhöht SiCellA die Kondensationsbeständigkeit von Fensterprodukten erheblich, einschließlich Einscheibenfenstern beim Nachrüsten mit der Aerogelfolie und IGUs beim Einsetzen des Aerogels in den Spalt einer Doppelscheiben-IGU (Abb. 7c). ).

Nach dem chemischen Nebeltest einer SiCellA-IGU (Abb. 7d) ist keine Leistungseinbuße erkennbar, was mit ihrer superhydrophoben Natur zusammenhängt (Abb. 2h). Die vierzehntägigen 80/80-Feuchtigkeits- und UV-Expositionstests ergaben keine nennenswerte/nachweisbare Verschlechterung der optischen oder thermischen Eigenschaften von SiCellA-IGUs (Abb. 7e,f). Durch die Durchführung der Standardtests ASTM 2189 und ASTM 2190-19 (Methoden) der American Society for Testing and Materials (ASTM) mit der IGU, die SiCellA in ihrem Spalt enthält, stellen wir keine Kondensation im Inneren der IGU und keine nennenswerten Veränderungen in der Lichtdurchlässigkeit fest und thermische Leistung als Reaktion auf chemische Prozesse oder Faktoren wie ultraviolette Strahlung (Abb. 7d – f und Ergänzungstabelle 2).

Um ein robustes Nachrüstprodukt zu schaffen, wurden SiCellAs auf schützende transparente Kunststoff- oder Dünnglassubstrate geklebt und anschließend auf die Innenflächen von Einscheibenfenstern laminiert (Abb. 1c, f und ergänzende Abb. 1). Der Wert des Wärmewiderstands R ist proportional zur Dicke eines Isoliermaterials. Daher hängt der resultierende R-Wert eines nachgerüsteten Einscheibenfensters dann von der SiCellA-Dicke ab, wie wir durch die Kombination numerischer Modellierung und experimenteller Messungen (Abb. 8a) zeigen, die sowohl reale Fenster als auch Hot-/Cold-Box-Prototypen umfassen (Abb. 1f). –h und ergänzende Abb. 9). Solche Einscheibenfenster mit erhöhter Effizienz können nun die Leistung von Doppelscheibenfenstern erreichen oder sogar übertreffen7 (Abb. 8a). Da einverglaste Fenster immer noch ca. 40 % aller Fenster ausmachen und mehrverglaste IGUs häufig strukturell oder architektonisch nicht mit dem Design alter, historischer Gebäude kompatibel sind, können diese Nachrüstprodukte eine wichtige Rolle bei der Erfassung der fensterbezogenen Energie spielen Verluste bereits bestehender Gebäude (Ergänzende Abbildung 10)1,2,3,4.

Die für Neubauten vorgesehenen IGUs mit SiCellA können viele verschiedene Ausführungsformen annehmen, wobei Glasscheiben mit oder ohne unterschiedliche Beschichtungen mit niedrigem Emissionsgrad verwendet werden können und die Dicke des Aerogel-Füllstoffs im Verhältnis zur Gesamtspaltdicke variiert werden kann Dicke von Luft oder anderem Füllgas. Die Ergebnisse der numerischen Modellierung für solche SiCellA-IGUs (Abb. 8b, c) stimmen mit experimentellen Messungen überein, die für eine Reihe von Prototypen durchgeführt wurden, die wir hergestellt haben (Abb. 8d, e), und zeigen, dass die allgemeinen Prinzipien, die üblicherweise für die Gestaltung auf Glasbasis gelten, verwendet werden Mehrscheiben-Isoliergläser können optimal an den Einsatz von SiCellA-Scheiben und -Füllungen angepasst werden.

Durch die Verwendung von Krypton oder Argon zum Füllen von Teilen der Lücke von SiCellA-haltigen IGUs können die R-Werte weiter erhöht werden, wenn das Aerogel nur einen Teil der Lücke füllt (Abb. 8f und Ergänzungstabelle 3). Durch die Zugabe von SiCellA zu Fensterprodukten werden die optischen Eigenschaften der gesamten IGUs nicht beeinträchtigt (Abb. 8g, h und ergänzende Abbildungen 1 und 2), da die Transmission von SiCellA sehr hoch ist, sodass die Transmissionslichtverluste hauptsächlich durch Glas und verschiedene Beschichtungen verursacht werden Es. In dieser Hinsicht sind SiCellAs hervorragende Kandidaten für die Mittelscheiben von IGUs, da sie eine höhere Transmission als Glas ermöglichen, so dass IGUs mit einer großen Anzahl von Mittelscheiben entwickelt werden können und gleichzeitig eine hohe Gesamttransmission beibehalten werden (Abb. 8g, h und). Ergänzende Abbildungen 1 und 2).

In den letzten Jahrzehnten wurden mäßig transparente Cellulose25,27,31, Siliciumdioxid20,23,45, organisch-anorganische Hybride und andere Aerogele26,28,29,43 demonstriert14,15,17,20,30, die anfängliches Interesse erregten, aber viele blieben bestehen Herausforderungen im Zusammenhang mit strengen Anforderungen an Verglasungsprodukte verhinderten deren allgemeine Anwendung in Fenstern, Oberlichtern und anderen Teilen von Gebäudehüllen. Viele als „transparent“ bezeichnete Aerogele, einschließlich unserer zuvor entwickelten Cellulose-Polysiloxan-Hybridaerogele19, erfüllen aufgrund der relativ hohen Trübungswerte, die durch den großen Anteil des durchgelassenen Lichts verursacht werden, das vorwärts gestreut wird, nicht die strengen Anforderungen für Anwendungen in IGUs.

Unsere Arbeit überwindet diese großen Herausforderungen wie folgt: (1) mechanisch robustes, rissfreies monolithisches SiCellA wurde in fensterrelevanten Quadratmetermaßstäben demonstriert; (2) die geringe Trübung und die hohe Transparenz von SiCellA erfüllen die Anforderungen von Anwendungen in Fenstern; (3) Silanisierung ermöglicht die Superhydrophobie von SiCellA und macht es langlebig; (4) Die Haftung von SiCellA an Glas- und Kunststofffolien ermöglicht seine Verwendung in vielen Verglasungsprodukten und (5) einfache Herstellungsschritte, einschließlich solcher, die mit der Rolle-zu-Rolle-Verarbeitung kompatibel sind, und kostengünstige Ausgangsmaterialien (Ergänzende Anmerkung 1) helfen dabei mit dem Einsatz.

Der grundlegende Unterschied von SiCellA im Vergleich zu herkömmlichen Aerogelen besteht darin, dass die Größe der <100 nm Poren und der <10 nm Durchmesser der Nanofasern, die das Netzwerk bilden (Abb. 3), so gesteuert werden, dass sie viel kleiner sind als die Wellenlängen des sichtbaren Lichts, die gleichmäßig auf fensterrelevanten Oberflächen sichtbar sind (Quadratmeter) Skalen, die eine hohe Lichtdurchlässigkeit im sichtbaren Bereich von 97–99 % (viel besser als ~92 % Transmission von generischem Klarglas) und eine Trübung von ~1 % gewährleisten. Diese leichten Materialien mit einer Massendichte von etwa 1 % der Glasdichte sind mechanisch robust und nehmen die Form freistehender Filme an, deren Wärmeleitfähigkeit geringer ist als die von ruhender Luft (Abb. 5). SiCellA kann zu relativ geringen Kosten (Ergänzende Anmerkung 1) und auf skalierbare Weise hergestellt werden, was verspricht, völlig unterschiedliche Arten von Isolierglas-, Oberlicht-, Tageslicht- und sogar SiCellA-haltigen Fensterrahmendesigns zu ermöglichen. Das reichlich vorhandene Ausgangsmaterial, bei dem es sich in der vorliegenden Studie um Holzzellstoff handelt, kann mit Hilfe von Bakterien auch aus Abfällen der Lebensmittel- und Bierindustrie46,47,48 gewonnen werden, wobei die Kosten für die abschließende SiCellA-Folie in der Größenordnung liegen in beiden Fällen 1 US-Dollar pro Quadratfuß (Ergänzende Anmerkung 1). Darüber hinaus kann die Kontrolle der Sonneneinstrahlung möglicherweise mit reflektierenden cholesterischen Filtern auf Basis von Nanozellulose49,50,51 erfolgen.

Kosten und Skalierungsherausforderungen im Zusammenhang mit der Trocknung am kritischen Punkt (CPD) sind bekannte Hindernisse für den Einsatz von Aerogelen, wobei alternative Ansätze zur Umgebungstrocknung aktiv entwickelt werden (einschließlich solcher mit optischer Transparenz)52,53. Die Möglichkeit, gerollte Aerogelfilme im CPD-basierten Trocknungsprozess zu verwenden, zusammen mit pumpenlosem Betrieb und Lösungsmitteltrocknung, mildert dieses Problem für SiCellA und sorgt gleichzeitig für überlegene optische Eigenschaften. Während für die Herstellung einbaufertiger Fensterprodukte noch konkrete wirtschaftlich sinnvolle technische Lösungen entwickelt werden müssen, ist ähnlich wie bei intransparenten Aerogelen, die in der Rohrisolierung und neuerdings auch in einigen Teilen von Gebäudehüllen eingesetzt werden, die Fähigkeit zum Rollen in verschiedenen Phasen erforderlich Die Verbesserung der Aerogel-Herstellung kann dazu beitragen, die Herstellungskosten und damit auch die Marktdurchdringung zu senken.

Der Einsatz von SiCellA könnte den Einsatz von Verglasungen in Gebäudehüllen steigern, da die mit Aerogelen verstärkten Fenster die aktuellen und in naher Zukunft gesetzten Ziele für R-Werte der Verglasung übertreffen können. Die geringe Massendichte ist ein Schlüssel für die Bauverträglichkeit und die Nachrüstung alter Fenster sowie für unkonventionelle Mehrscheiben-Isolierglaskonstruktionen. Die Kombination aus sehr hoher Transparenz und geringer Wärmeleitfähigkeit von SiCellA im Vergleich zu Baumaterialien ist ein Durchbruch, der einzigartige Möglichkeiten bei der Nutzung und Steuerung der an Gebäude gelieferten Solarenergie je nach klimatischen und jahreszeitlichen Anforderungen eröffnet. Die gesteigerte Leistung von SiCellA-basierten IGUs steht in direktem Zusammenhang mit der geringen Wärmeleitfähigkeit und der hohen sichtbaren Transmission dieser Materialien, wenn sie als Mittelscheiben von IGUs verwendet werden. Der Reflexionskoeffizient an der Luft-SiCellA-Grenzfläche ist etwa zehnmal niedriger als an der Glas-Luft-Grenzfläche, sodass Mehrscheibenanordnungen mit SiCellA-basierten Mittelscheiben im Vergleich zu ihren Standard-Gegenstücken einen geringeren Lichtverlust durch Reflexionen aufweisen. Bei einer IGU-Anordnung mit vier Scheiben kann der Lichtverlust beispielsweise um ~16 % reduziert werden, wenn zwei mittlere Glasscheiben durch SiCellA-Gegenstücke ersetzt werden (Abb. 8). Jede zusätzliche SiCellA-Scheibe reduziert die Lichtdurchlässigkeit um weniger als 1 %, so dass hypothetisch sogar IGUs mit zehn Scheiben möglich sind (nicht möglich für Mittelscheiben aus Glas, da eine glasbasierte IGU mit zehn Scheiben nahezu das gesamte Licht aufgrund von Reflexionen nicht passieren lässt). an 20 Schnittstellen).

In SiCellA-basierten IGUs können Scheiben durch Lücken mit einer Dicke zwischen 6 und 16 mm getrennt sein, die je nach Gasfüllstoff optimiert werden kann (Abb. 8b – f und Ergänzungstabelle 3). Mit einem Außenglas von ca. 3 mm und mittleren SiCellA-Scheiben kann beispielsweise eine IGU mit drei Scheiben hergestellt werden, die eine Gesamtdicke von ca. 21 mm im Vergleich zu einer standardmäßigen IGU mit zwei Scheiben aufweist und gleichzeitig eine wesentlich bessere Isolierung bei vergleichbarer optischer Transmission bietet . IGU-Designs können freistehende SiCellA-Mittelschichten und solche, die auf Glasscheiben auf ihren Innenflächen haften, kombinieren. Mit einer Wärmeleitfähigkeit von weniger als ~26 mW K−1 m−1 ruhender Luft und ohne konvektive Übertragung können die IGUs auf SiCellA-Basis eine bessere Isolierung pro Zoll eines Materials ermöglichen als ein normales Doppelscheibenfenster mit Luftspalt7 (Abb . 8 und ergänzende Abbildungen 1 und 2). Beschichtungen mit niedrigem Emissionsgrad können auf Glasoberflächen aufgetragen werden, beispielsweise auf der Innenfläche der äußeren Glasscheibe (Abb. 8), obwohl die Beschichtungen mit niedrigem Emissionsgrad für SiCellA-basierte IGU-Baugruppen mit intrinsischem RS > eine geringere zusätzliche Steigerung der Isolierung bieten 1,6 m2 K W−1 (RB > 9 h ft2 °F Btu−1).

Obwohl sich der anfängliche Einsatz von Verglasungsprodukten auf SiCellA-Basis wahrscheinlich auf herkömmliche Fenster konzentrieren wird, kann SiCellA auch für andere Verglasungszwecke, wie Oberlichter und Sichtschutzfenster, durchscheinend und mit Rückstreuung konzipiert werden. In diesem Fall kann SiCellA gezielt trüber gemacht werden. Hohe R-Werte werden für die Integration von SiCellA-basierten IGUs mit elektrochromen und anderen Technologien zur Privatsphäre und zur Kontrolle der Sonneneinstrahlung attraktiv sein33,34,36, insbesondere in den Mehrscheiben-IGU-Designs (Abb. 8), sodass alles in einem ist Lösungen für eine hohe Energieeffizienz können realisiert werden. Die SiCellA-fähige Verglasung kann es den Gebäudehüllen ermöglichen, die äußeren Bedingungen besser zu nutzen und gleichzeitig natürlichen Komfort für die Bewohner zu bieten und möglicherweise sogar Energie aus der Umgebung zu nutzen.

Zusammenfassend demonstrieren wir die skalierbare Herstellung hochtransparenter silanisierter Cellulose-Aerogele, sogenannte SiCellAs, für Verglasungsanwendungen. SiCellA-Folien können als IGU-Füllstoffe und in Mehrscheiben-IGU-Designs als Ersatz für die inneren Glasscheiben verwendet werden und sind vollständig kompatibel mit den bestehenden Lösungen für den Emissionsgrad im thermischen Bereich und die Steuerung des Solargewinns. Die Marktdurchdringung von SiCellA-basierten Produkten wird von der Fähigkeit abhängen, sie zu niedrigen Kosten herzustellen, was weitere Forschung und Entwicklung erfordert.

Methoden

Ausgangsstoffe und Oxidation von Cellulose

Nie getrockneter Zellulosezellstoff aus Hartholz wurde von Nine Dragons Paper (Rumford Division) bezogen. Dieser Hartholz-Kraftzellstoff mit einem Wassergehalt von 92 % wurde nach der Bleichbehandlung in einem feuchten Zustand gehalten. Der Zellstoff wurde durch einstündiges Rühren in einer HCl-Lösung (0,1 M) entmineralisiert, anschließend durch Filtration mit entionisiertem (DI) Wasser gewaschen und dann ohne Trocknung bei 4 °C gelagert. Die TEMPO-Oxidation des Zellulosebreis wurde in einem basischen Medium mit einem pH-Wert von 10 gestartet (Ergänzende Abbildung 3d, e). TEMPO (28,92 mg, 0,094 mmol) und NaBr (317,64 mg) wurden zur Suspension gegeben, gefolgt von der Zugabe von 1 M NaOCl-Lösung (10 ml). Wenn der pH-Wert-Abfall weniger als 0,01 pro Minute betrug, wurde die Lösung in einen Mixer überführt und mehrere Minuten lang mit einer relativen Zentrifugalkraft von 300 g (bei 1.500 U/min) gemischt (ergänzende Abbildung 3f). Dadurch werden die Zellulosefaseragglomerate aufgebrochen und ein tieferes Eindringen des Oxidationsmittels ermöglicht. Nach einer Gesamtmischzeit von 15 Minuten wurde die Lösung wieder auf eine Rührplatte gegeben und der pH-Wert erneut auf 10 eingestellt.

Dieser Vorgang wurde wiederholt, bis der pH-Wert der Lösung nach dem Mischen auf weniger als 0,5 fiel. Wenn der pH-Wert der Lösung innerhalb einer Stunde auf weniger als 0,03 fiel, galt die Reaktion als beendet. Anschließend wurde die Lösung 20 Minuten lang bei 10.800 g (9.000 U/min) zentrifugiert, um die überschüssigen Chemikalien aus der Celluloselösung herauszufiltern. Dieser Vorgang wurde mehrmals wiederholt, wobei jedes Mal die Abfallflüssigkeit durch entionisiertes Wasser ersetzt wurde, um die restlichen Chemikalien aus der Lösung zu entfernen, bis nur noch reine, oxidierte Zellulosefasern übrig blieben. Die oxidierte Nanozellulose wurde dann durch Zentrifugation gewonnen und gründlich mit entionisiertem Wasser gewaschen, das dann mechanisch mit einer 1.500-W-Mühle gemahlen wurde (ergänzende Abbildung 3g), gefolgt von einer 15-minütigen Ultraschallbehandlung mit Branson Sonifier bei 30 % Amplitude. Die Oxidation der nicht umgesetzten C6-Hydroxylgruppen der Cellulose zu C6-Carboxylatgruppen wurde außerdem unter Verwendung von NaClO2 als primärem Oxidationsmittel mit katalytischen Mengen an TEMPO und NaClO in Wasser bei einem pH-Wert von 4,8–6,8 durchgeführt. TEMPO ermöglichte erneut die selektive und effiziente Umwandlung der C6-Hydroxylgruppen.

Eine M dibasische Natriumphosphatlösung (2,35 ml) und eine 1 M monobasische Natriumphosphatlösung (2,65 ml) wurden zu 1 g TEMPO-oxidierter Cellulose-Nanofaserlösung gegeben (ergänzende Abbildung 3h), um während der Reaktion als Puffer zu dienen. Dies wurde bei 15 g (500 U/min) etwa 5 Minuten lang gerührt und dann wurden 20 ml entfernt und beiseite gestellt, um das Natriumhypochlorit später zu verdünnen, bevor es in das Reaktionsgefäß gegeben wurde. Anschließend wurden TEMPO (25 mg) und Natriumchlorit (1,13 g) zu den oxidierten Cellulose-Nanofaserdispersionen gegeben und etwa 20 Minuten lang bei 15 g (500 U/min) gerührt, bis diese Zusätze vollständig aufgelöst waren. Anschließend wurde Natriumhypochlorit (0,455 ml) zu den 20 ml der separaten Lösung gegeben.

Anschließend wurde das verdünnte Natriumhypochlorit zur Cellulose-Nanofaser-Dispersion gegeben und das Reaktionsgefäß sofort verschlossen. Die Lösung wurde in ein Wasserbad bei Raumtemperatur gegeben und etwa 30 Minuten lang mit 15 g (500 U/min) gerührt. Anschließend wurde das Wasserbad auf 60 °C erhitzt und die Reaktion 72 Stunden lang kontinuierlich ablaufen gelassen. Die Lösung wurde 20 Minuten lang bei 10.800 g (9.000 U/min) zentrifugiert, um die überschüssigen Chemikalien aus der Celluloselösung herauszufiltern. Dieser Vorgang wurde mehrmals wiederholt, wobei jedes Mal die Abfallflüssigkeit durch entionisiertes Wasser ersetzt wurde, um die restlichen Chemikalien auszuwaschen, bis nur noch reine, oxidierte Zellulosefasern übrig blieben. Anschließend wurde die Dispersion 30 Minuten lang mit einem Branson Sonifier beschallt und mit Whatman-Filterpapier 2 filtriert, um die endgültige Dispersion oxidierter Cellulose-Nanofasern in Wasser zu erhalten.

Herstellung von Aerogelen

Wässrige TEMPO-oxidierte Cellulose-Nanofaserdispersionen mit Konzentrationen im Bereich von 0,5 % bis 2 % wurden in Kunststoffformen mit der gewünschten Dicke im Bereich von 1 mm bis 25 mm gegossen (ergänzende Abbildung 4a, b). Um die Gelierung einzuleiten, wurde 0,5 M HCl mit einem feinen Sprühnebel einige Sekunden lang in die Dispersion gesprüht. Während die aufgesprühte HCl über die Dispersion verteilt blieb, ließ man sie 30 Minuten lang ohne Störung stehen. Das resultierende Hydrogel wurde dann 24 Stunden lang in ein 0,1 M HCl-Lösungsmittelbad überführt, um sicherzustellen, dass die Gelierung vollständig ist. Das resultierende starre Hydrogel wurde aus der Form genommen und die Säure wurde dann mit entionisiertem Wasser ausgewaschen und in ein Wasser-Ethanol-Gemisch (jeweils 50 Vol.-%) überführt, gefolgt vom Lösungsmittelaustausch gegen Ethanol (Abb. 2a und ergänzende Abb. 4b). -D). Da das Ethanol mit Wasser ein Azeotrop bildet, haben wir während des Wasser-zu-Ethanol-Austauschs eine erhöhte Temperatur von 60 ° C verwendet (ergänzende Abbildung 4c, d). Das resultierende Alkogel wird dann gerollt und zum Trocknen in eine CPD-Kammer gebracht (ergänzende Abbildung 4g und ergänzende Abbildung 5a – c), wobei die anfängliche Kammertemperatur und der anfängliche Druck auf 5 ° C und 800 psi (Pfund pro Quadratzoll) eingestellt sind. jeweils. Der nächste Schritt bestand darin, Ethanol aus der Kammer zu spülen und durch flüssiges CO2 zu ersetzen.

Dann wurde die Temperatur auf 40 °C erhöht und der Druck auf 1.500 psi eingestellt, und das übriggebliebene Ethanol wurde 30 Minuten lang aus der überkritischen Phase entfernt. Der letzte Schritt des Prozesses, das Ablassen von überkritischem CO2, wurde dann langsam bei 25 psi min−1 gestartet und die Kammer wurde innerhalb von etwa einer Stunde allmählich drucklos gemacht. Die resultierenden Aerogele wurden vor der Charakterisierung und Funktionalisierung einen Tag lang bei 60 ° C gehalten (ergänzende Abbildung 4i, h). Abhängig von der Größe des zu trocknenden SiCellA wurden CPD-Kammern mit zylinderförmigem Innenvolumen in zwei verschiedenen Abmessungen verwendet (Durchmesser × Höhe von 16, 5 cm × 2, 5 cm und 16, 5 cm × 104 cm) (Ergänzende Abbildungen 4g – k und 5c). -F). Weitere Einzelheiten zur CPD-Trocknung beim Recycling von Lösungsmitteln im pumpenlosen Betrieb finden Sie in der Ergänzenden Anmerkung 2. Wir weisen auch darauf hin, dass ein im Vergleich zu dem oben beschriebenen leicht modifiziertes Herstellungsverfahren darin bestehen kann, dass das Gel während der Verwendung zunächst im Hydrogelzustand auf dem Kunststoffträger gerollt wird Abstandshalter und anschließender Lösungsmittelaustausch in zylindrischen Behältern, bevor wiederum ein gerolltes Alkogel für die CPD-Trocknung erhalten wird.

Silanisierung getrockneter Aerogele

Die chemische Gasphasenabscheidung von 1H,1H,2H,2H-Perfluoroctyltriethoxysilan (PFOES) auf den unmodifizierten TEMPO-oxidierten Aerogelen wurde durchgeführt, um die amphiphile Cellulose durch Silanfunktionalisierung der Cellulose-Nanofasern in die mit der hydrophoben Oberfläche umzuwandeln. Das unmodifizierte TEMPO-oxidierte Cellulose-Nanofaser-Aerogel wurde auf ein Teflonnetz gelegt, das von einem Edelstahlnetz getragen wurde. Anschließend wurde es in die Mitte eines 3-l-Vakuumexsikkators aus klarem Polycarbonat gestellt, wobei die Probe so suspendiert war, um sie durch Wechselwirkung mit den Silanmolekülen in der Dampfphase (ergänzende Abbildung 11a) zu funktionalisieren. Flüssiges PFOES (1 mmol g unmodifiziertes Aerogel) wurde zuvor mit einem 5-ml-Teflon-PTFE-Becher in den unteren Teil des Exsikkators gegeben. Der Exsikkator wurde versiegelt, evakuiert und in einen Ofen gebracht, der auf 95–99 °C vorgeheizt wurde, wobei die Temperatur unter 100 °C gehalten wurde (bei Temperaturen über 100 °C wurde beobachtet, dass sich die Durchlässigkeit des silanisierten Aerogels verringerte). Die Reaktionszeit und -temperatur hängen von der Dicke der unmodifizierten Aerogelprobe ab (ergänzende Abbildung 11b), die auf der Grundlage wiederholter Testexperimente optimiert wurde. PFOES-Moleküle unterliegen einer Hydrolyse und chemischen Kondensationsreaktionen mit unmodifizierten TEMPO-oxidierten Cellulose-Nanofasern zum Pfropfen.

Anschließend wurde der Exsikkator aus dem Ofen genommen und auf Raumtemperatur abkühlen gelassen. Stickstoffgas wurde in den gekühlten Exsikkator gespült, um das Vakuum aufzuheben. Das resultierende superhydrophobe Aerogel im Exsikkator wurde noch einmal mit mehr Stickstoffgas gespült, um das Aerogel mit Inertgas zu reinigen. Die Wirksamkeit und Universalität der Silanfunktionalisierung an dicken Proben wurde mit Sondierungs-Transmissions-Infrarotspektren und Wasserkontaktwinkelmessungen untersucht (Abb. 2g, h). Die modifizierten Aerogele wurden zur weiteren Charakterisierung und Anwendung 24 Stunden lang im Ofen bei 50 °C aufbewahrt. Am häufigsten (und für alle in Abb. 1–8 charakterisierten SiCellA-Proben) erfolgte die Silanisierung von Cellulosemolekülen nach der Herstellung von Aerogelen, wie in Abb. 2f und der ergänzenden Abb. 4g–k dargestellt, obwohl auch eine Modifikation im Hydrogelstadium möglich ist fertig (Abb. 4e,f,h). Die Gleichmäßigkeit und Universalität der optischen Eigenschaften einer Quadratmeter großen SiCellA-Probe (2 mm dick) wurde für zufällig ausgewählte 20 Probenbereiche aus den verschiedenen Regionen des Aerogels analysiert. Die Zusammenfassung der 20 Transmissionsmessungen finden Sie in der ergänzenden Abbildung 11c. Die erhaltenen superhydrophoben SiCellA-Materialien (Abb. 2h und Zusatzvideo 1) zeigten die gewünschten physikalischen Eigenschaften, die mit unmodifizierten Cellulose-Aerogelen vergleichbar oder besser als diese waren, wie unten beschrieben.

Die mechanischen und optischen Eigenschaften des SiCellA werden stark durch die Silanisierung beeinflusst. Der synergetische Effekt von Silanisierung und nanoporösem Strukturdesign führte zu einer optimierten Elastizität und optischen Eigenschaften von SiCellA. Die silanisierten Aerogele zeigten eine verbesserte mechanische Leistung (200–300 % der Zunahme der Zug- und Druckspannung von SiCellA im Vergleich zu unmodifiziertem Aerogel), wobei durch Silanisierung auch eine modifizierte nanoskalige poröse Struktur erreicht wurde (Abb. 3). Das SiCellA weist höhere Werte für Zugspannung (270 kPa) und Dehnung (8,8 %) auf als seine entsprechenden unmodifizierten Gegenstücke (Abb. 6a, b, f). Die ultimative Druckspannung des SiCellA beträgt 1,5 MPa und ist damit dreimal höher als die des jeweiligen unmodifizierten Aerogels. Die verstärkte Wechselwirkung der silanisierten Celluloseketten innerhalb des Netzwerks nach der Silanisierung führte zu einer erheblichen Steigerung der Verformungsbeständigkeit, Duktilität und Zähigkeit von SiCellA (Abb. 6). Bei den untersuchten Proben, die unter optimierten Bedingungen hergestellt wurden, wurde kein nennenswerter Unterschied in den optischen Eigenschaften von SiCellA und unmodifizierten Cellulose-Aerogelen festgestellt. Der Silanisierungsprozess macht Nanozellulose-basierte Aerogele feuerhemmend und nicht brennbar, was bedeutet, dass sie sich nicht entzünden oder brennen, wenn sie einer offenen Flamme ausgesetzt werden, obwohl sie durch das offene Feuer beschädigt und schließlich zerstört werden können.

Silanisierung im Hydrogelstadium

Als Alternative zur Modifizierung getrockneter Aerogele wurde auch eine Silanisierung auf der Hydrogelstufe durchgeführt, was zu ähnlichen Ergebnissen hinsichtlich der Aerogeleigenschaften führte. In diesem Fall erfolgte die Silanisierung der Cellulosemoleküle des hergestellten Hydrogels unter Verwendung von Vinyltrimethoxysilan als Kopplungsmittel (ergänzende Abbildung 4e – h). Die hergestellten TEMPO-oxidierten Cellulosehydrogele wurden 4 Stunden lang in ein zirkulierendes Bad aus einer Ethanol/Wasser-Mischung im Verhältnis 60:40 mit der optimierten Konzentration (5 %) des Kopplungsmittels getaucht (Lit. 55). Um eine effiziente Beschichtung der einzelnen freigelegten Cellulose-Nanofasern mit Vinyltrimethoxysilan-Haftvermittler zu gewährleisten, wurde der pH-Wert der Lösung durch Verwendung der METREPAK Phydrion-Puffer55 zwischen 3,5 und 4 gehalten. Anschließend wurde das Ethanol-Wasser-Gemisch abgelassen und durch wiederholtes Waschen durch reines Ethanol ersetzt. Die resultierenden silanisierten TEMPO-oxidierten Cellulosealkogele wurden in einer CPD-Kammer getrocknet (ergänzende Abbildung 4f – h). Die nach der CPD-Trocknung hergestellten Vinyltrimethoxysilan-modifizierten Aerogele wurden 24 Stunden lang bei 60 °C im Ofen aufbewahrt, bevor sie für Fensteranwendungen und weitere Charakterisierungen verwendet wurden.

Thermische Charakterisierung

Die Wärmeleitfähigkeit k von Aerogelen wurde mit zwei Methoden charakterisiert: mit einem handelsüblichen Wärmeflussmesser Netzsch HFM 446 oder durch Messung des Wärmeflusses durch die Probe mit einem Sensor (FluxTeq), abhängig von den Abmessungen der Proben. Im ersteren Fall wurden die Aerogele mit den in den Instrumentenrichtlinien angegebenen Abmessungen hergestellt, wobei die laterale Größe zwischen 10 cm × 10 cm und 20 cm × 20 cm lag, während die letztere Methode für Proben mit Größen von Quadratzoll bis Quadratmeter verwendet wurde.

Die Wärmeleitfähigkeit großflächiger Aerogelfilme und die U-Werte von SiCellA-Aerogel-Prototypen wurden durch Messung des Wärmeflusses durch die Proben bestimmt56,57,58. Um den Wärmeaustausch zwischen der Innen- und Außenumgebung, die durch ein mit einer SiCellA-Folie nachgerüstetes Fenster getrennt ist, zu untersuchen und seinen U-Wert zu messen, haben wir eine Umgebungs-Heiß-/Kältebox-Apparatur gebaut (ergänzende Abbildung 9). Die Gesamtabmessungen des Kastens betrugen 1,3 m × 1,3 m × 0,5 m, wobei die isolierenden Doppelwände aus handelsüblichem Polystyrolschaum mit einer Wandstärke von 38 mm und RS ≈ 1,8 m2 K W−1 / RB = 10 h ft2 °F Btu− gebaut wurden 1 (FOAMULAR NGX). Die Warm-/Kaltbox bietet Platz für Proben mit unterschiedlichem Seitenverhältnis und einer Fläche von bis zu 1 m2. Um den Wärmeaustausch zwischen dem Gebäudeinneren und der Außenumgebung unter verschiedenen Bedingungen nachzuahmen, wurde das Innere der Box mit einem elektronisch gesteuerten Heizband beheizt oder mit Trockeneis gekühlt.

Dadurch konnte die Innentemperatur der Box, die der Außenumgebungstemperatur entspricht, in einem weiten Bereich von etwa −70 °C bis 100 °C verändert werden. Die Lufttemperaturen innen, Te, und außen, Ti, der Box und die Temperaturen der Fensteroberflächen wurden kontinuierlich mit Thermoelementen überwacht. Der Wärmeflusssensor (FluxTeq) wurde verwendet, um den Wärmeflussfluss q durch die gemessene Baugruppe oder IGU zu messen. Die Daten der Wärmeflusssensoren und Thermoelemente wurden von einem Computer mithilfe einer automatischen Datenerfassungssoftware erfasst (ergänzende Abbildung 9). Der Wärmefluss durch das charakterisierte SiCellA-Material, die Baugruppe oder die IGU könnte bei Bedarf über Stunden oder Tage hinweg überwacht werden. Mit diesem System wurden Wärmeleitfähigkeit, Wärmeleitfähigkeit sowie U- und R-Werte gemessen. Beispielsweise wurde der U-Wert unseres Fensters, das mit einer Aerogelfolie oder IGU nachgerüstet wurde, unter Verwendung der gemessenen Werte von q, Ti und Te zu 56,57,58 U = 1 / R = q / (Ti − Te) berechnet.

Optische Charakterisierung

Die ultravioletten bis sichtbaren und nahen Infrarotspektren wurden mit einem Cary 500 Scan-Spektrophotometer im Transmissionsmodus gemessen. Die totalen und diffusen Transmissionsspektren im sichtbaren Bereich (400–800 nm) von Aerogelfilmen wurden mit einer Ulbrichtkugel (Labsphere DRA-CA-5500) mit einem Innendurchmesser von 150 mm und beschichtet mit Bariumsulfat aufgenommen. Die Trübungskoeffizientenwerte, die die Menge des gestreuten Lichts quantifizieren, wurden auf der Grundlage der Gesamt- und diffusen Transmissionsmessungen unter Verwendung der Ulbrichtkugel nach ASTM D1003 (Standardtestmethode für Trübung und Lichtdurchlässigkeit) berechnet, die üblicherweise für Trübungsmessungen in Fensteranwendungen verwendet wird. Für optische Transmissions- und Trübungsmessungen wurden die Proben an der Eintrittsöffnung der Ulbrichtkugel montiert und die Kalibrierung erfolgte unter Verwendung von Standards für diffuse Reflexion. Die Proben mit einer Fläche von 10 cm × 10 cm für freistehende, nachgerüstete Proben und 10 cm × 10 cm × 3,6 cm für Dreifach-Isoliergläser wurden normalerweise in den Standardprobenraum des Geräts eingelegt. Um die Montage dieser bescheiden großen Proben zu ermöglichen, wurden die standardmäßigen Probenraumabdeckungen entfernt und ein lichtdichtes, maßgeschneidertes Gehäuse verwendet.

Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie-Experimente wurden im mittleren Infrarotbereich (2,5–25 µm) mit einem Fourier-Transformations-Infrarotspektrometer Nicolet 6700 mit einem Detektor für deuteriertes Triglycinsulfat (4.000–400 cm−1) im Transmissionsmodus durchgeführt. Eine goldbeschichtete Ulbrichtkugel mit einem Durchmesser von 75 mm (PIKE Technologies, Mid-IR Upward-looking InegratIR) wurde sowohl im Reflexions- als auch im Transmissionsmodus mit einem breitbandigen (4.000–500 cm−1) Quecksilber-Cadmium-Tellurid-Detektor verwendet. Diese Messungen ermöglichten die Charakterisierung der Wärme-Infrarot-Durchlässigkeit verschiedener unmodifizierter und SiCellA-Aerogele, die in Abb. 5d dargestellt sind. Die gewichtete transmissive Emission (W m−2 µm−1), also das Verhältnis der Wärmedurchlässigkeit von Aerogelen zur Strahlung eines idealen schwarzen Körpers bei derselben Temperatur, wurde durch Multiplikation der Emission eines schwarzen Körpers bei 300 K mit berechnet die durchschnittliche Durchlässigkeit von Aerogelen bei jeder Wellenlänge (Abb. 5e). Diese Daten wurden als Input für die Modellierung der thermischen Leistung von hergestellten Verglasungsprodukten verwendet.

Die Farberscheinung von Objekten, die durch Materialien und IGUs gesehen werden, wird quantitativ durch einen Farbwiedergabeindex38,39 beschrieben. Der Farbwiedergabeindex von SiCellA-Filmen und SiCellA-Isoliergläsern wurde anhand der Lichtdurchlässigkeit bestimmt, die mit einem Cary 500-Scan-Spektrophotometer unter Einhaltung der ASTM-Standards38,39,59,60 gemessen wurde, und lag bei >99 %, was den Anforderungen für IGUs entspricht.

Optische Mikroskopie-Beobachtungen von Hydrogel-, Alkogel- und Aerogelproben wurden mit einem aufrechten Olympus-Mikroskop BX-51 durchgeführt. Mit einer am Mikroskop montierten Digitalkamera Nikon D50 und Olympus-Objektiven mit geringer Vergrößerung (2x oder 4x) wurden Fotos von Wassertropfen auf der Oberfläche von SiCellA-Filmen gemacht, was die Messung eines Kontaktwinkels und die Bestimmung der Oberflächenbenetzbarkeit mit ImageJ ermöglichte Software (Freeware, National Institutes of Health). Brechungsindexwerte von SiCellA-Aerogelen wurden durch Messung eines minimalen Abweichungswinkels durch ein Prisma aus diesem Material ermittelt61,62,63, wobei ein Laserstrahl von einem 632-nm-Helium-Neon-Laser (Edmund Optics) durch ein darauf platziertes Aerogelprisma abgelenkt wurde ein rotierender Halter (Olympus). Durch Messung eines minimalen Abweichungswinkels eines Strahls und eines entsprechenden Einfallswinkels wurden Brechungsindexwerte transparenter Aerogele mit hoher Genauigkeit bestimmt61,62,63. Zusätzlich wurde eine spektrale Dispersion eines Brechungsindex (Abb. 4d) aus den gemessenen Absorptionsdaten von Aerogelfilmen unter Verwendung der Kramers-Krönig-Beziehung61,64 erhalten. Um die optische Doppelbrechung in 12 mm dicken Aerogelproben mit einer Porosität von 99,1 % zu messen, verwendeten wir einen Berek-Kompensator U-CTB (Olympus), der direkt nach einer SiCellA-Probe auf einem Mikroskop in einem optischen Pfad montiert war.

Mechanische Charakterisierung

Zugmechanische Messungen wurden mit einem DMA 850-Gerät (TA Instruments) mit einem Standard-Spannklemmenaufsatz durchgeführt. Die Kompression, die Dreipunktbiegung sowie die Kompressions- und Dehnungszyklen wurden mit dem RSA-G2 Solids Analyser aufgezeichnet. Die ursprünglichen Abmessungen der Proben wurden verwendet, um diese Messungen mit der TRIOS-Software (TA Instruments) in Spannung und Dehnung umzuwandeln. Die mechanischen Eigenschaften wurden auch unter zyklischer Spannung/Druck bis zu einer maximalen Dehnung von 6 % für silanisierte Aerogele untersucht (Abb. 6c und ergänzende Abb. 8). In jedem Zyklus stieg die Spannung linear mit zunehmender Dehnung auf einen Maximalwert an, bei dem die Last entfernt wurde und die Spannung typischerweise auf den ursprünglichen Wert zurückkehrte (ergänzende Abbildungen 7 und 8), was darauf hindeutet, dass bei bis zu 6 % kein Hystereseverhalten auftritt. Belastung durch Kompression und Dehnung. Unterhalb von 6 % Dehnung blieb der maximale Spannungswert mit zunehmender Zyklenzahl konstant, was die insgesamt robuste mechanische Leistung von SiCellA-Materialien bestätigt (Abb. 6 und ergänzende Abbildungen 7 und 8).

Materialstabilität und Haltbarkeit des Fensterprodukts

Die TGA wurde sowohl für unmodifizierte als auch für silanisierte Aerogele in der N2-Atmosphäre bei 25–500 °C durchgeführt. TGA-Läufe wurden mit einem Netsch STA 449 F1 Jupiter Thermogravimeter mit einem Aluminiumoxidtiegel bei einer Heizrate von 10 °C min−1 in einer Argonatmosphäre durchgeführt. Die thermische Stabilität wurde unter Verwendung einer grundlegenden Massenverlustrate dm/dt charakterisiert, normalisiert durch die verlorene Gesamtmasse. DSC wurde mit dem Q1000-Instrument (TA Instruments) mit einem hermetischen Aluminiumtiegel durchgeführt. Alle Tests wurden in der N2-Umgebung durchgeführt, wobei die Heiz- und Kühlraten auf 10 °C min−1 eingestellt waren und die Temperatur für einen Zyklus insgesamt zwischen 30 °C und 250 °C anstieg.

Umgebungen mit hoher relativer Luftfeuchtigkeit (RH) sind für IGUs üblich, insbesondere wenn sie in tropischen oder subtropischen Klimaregionen installiert werden. Die übermäßige Feuchtigkeit und der Sauerstoff in der Luft können beispielsweise mit dem sekundären Silikondichtstoff reagieren, seinen Alterungsprozess beschleunigen und die Leistung der IGU verschlechtern. In unserer Studie wurde eine Umgebungstestkammer mit hoher relativer Luftfeuchtigkeit verwendet, um ein Temperaturregime von 27 °C (80 °F) bei einer hohen relativen Luftfeuchtigkeit von 80 % zu erzeugen. SiCellA-haltige IGUs wurden 14 Tage lang in die Kammer gegeben. Anschließend wurden die Eigenschaften der IGUs vor und nach dem Test gemessen und zeigten eine robuste Leistung (Abb. 7e). Mit dem Fogging-Test (auch „chemischer Ausgasungstest“ genannt) soll die Beständigkeit vormontierter, versiegelter IGUs gegenüber Beschlag bestimmt werden, der durch chemisches Ausgasen von Materialien und Montagekomponenten innerhalb des IGU auftreten kann.

Der Test wird 14 Tage lang in einer speziellen Box durchgeführt, die mit einer UV-Lichtquelle, einem Umluftventilator und einer Kühlplatte gemäß der Norm ASTM E2189 ausgestattet ist. Die Ergebnisse zeigten keine Verschlechterung der physikalischen Eigenschaften (Abb. 7d). Für den UV-Belichtungstest wurden die IGUs in die UV-Beleuchtungskammer gegeben und einem 500 W UV-Strahler mit einer Ausgangsleistung von 40 W m−2 oder mehr ausgesetzt, wobei die UV-Belichtungsphotonen Energien haben, die mit den Dissoziationsenergien von Polymer vergleichbar sind Bindungen (300–1.000 kJ mol−1). SiCellA-haltige IGUs wurden 30 Tage lang bei 50 ± 3 °C in der Kammer aufbewahrt und dann charakterisiert, wobei keine wesentliche Verschlechterung der Eigenschaften festgestellt wurde (Abb. 7f).

Kondensationsbeständigkeit

Kalte Temperaturen an der Innenfläche eines Fensters können dazu führen, dass Feuchtigkeit aus dem Innenraum als Wassertröpfchen darauf kondensiert, wenn diese Temperaturen unter dem Taupunkt liegen. Bei hoher relativer Luftfeuchtigkeit in Innenräumen ist die Kondensation sehr wahrscheinlich, da sie sich auf die Transparenz der Fenster und die Luftfeuchtigkeit im Innenbereich auswirkt, was die Luftqualität im Innenbereich verschlechtern kann. Um die Kondensationsbeständigkeit von Fensterprodukten auf SiCellA-Basis und ihren Gegenstücken zu vergleichen, haben wir ihren CRF65,66 gemessen, der quantifiziert, wie gut ein Fenster der Kondensation auf der nach innen gerichteten Oberfläche widersteht. Typische CRF-Werte liegen bei 5–15 für Einzelglas-Isoliergläser, 35–50 für Doppelglas-Isoliergläser und 60–80 für Dreifach-Isolierglas-Isoliergläser. Zur Messung der CRF verwendeten wir ein selbstgebautes Cold-Box-Gerät (ergänzende Abbildung 9a).

Die Temperatur im Inneren des Geräts, die die äußere Umgebungsumgebung und die Außentemperatur darstellt, wurde mit Trockeneis gesenkt und die Temperaturen aller IGU-Oberflächen wurden kontinuierlich durch Thermoelemente (FluxTeq) überwacht. Abbildung 7c zeigt Abhängigkeiten der Temperatur der inneren Scheibenoberfläche von der Außentemperatur für verschiedene charakterisierte Fensterungen. Der CFR wurde als CRF = 100 (Tc – Te) / (Ti – Te) berechnet, wobei Tc, Ti und Te jeweils die Temperatur der dem Raum zugewandten Innenfläche der IGU, die Innentemperatur des Raums und die Außentemperatur sind, die experimentell gemessen wurden Wasser kondensiert auf der IGU. Kondensation wurde visuell und auch durch Messung des Intensitätsabfalls eines 632-nm-Laserstrahls (Edmund Optics) festgestellt, der durch die Mitte von IGU66 ging.

Charakterisierung im Nanomaßstab

Die Charakterisierung durch Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) erfolgte durch die Aufzeichnung von Neigungsreihen auf einem Titan Krios G3i bei 300 kV unter Niedrigdosisbedingungen. SerialEM wurde zur Aufzeichnung der Neigungsserien verwendet und die Rekonstruktion der tomografischen Daten erfolgte mit der Bildverarbeitungssoftware IMOD67,68. Die einzelnen Cellulose-Nanofasern in wässrigen Dispersionen wurden vor der TEM-Bildgebung mit einem Tecnai ST20 200 kV mit 1 % Phosphorwolframsäure negativ gefärbt (Abb. 3a – d). Für die Bildgebung wurden dünne Aerogele hergestellt und auf 300-Mesh-Au-Kohlenstofffilm-TEM-Gittern getrocknet, um mögliche Veränderungen der inneren Struktur während der Übertragung und Verarbeitung zu vermeiden.

Die Charakterisierung der nanoskaligen Porosität von Aerogelen wurde auch mit Stickstoffadsorptions-Desorptionsmessungen durchgeführt, die auf einem Quantachrome NOVA Touch Porenanalysator bei 77 K durchgeführt wurden. Vor diesen Messungen wurden die Aerogelproben (jeweils etwa 50 mg) bei 60 °C gehalten 48 h lang getrocknet, unter Vakuum bei 50 °C mindestens 24 h lang ausgegast und anschließend in röhrchenförmige Probenhalter gepresst. Mit der ASiQwin-Software wurde die spezifische Oberfläche auf der Grundlage der Brunauer-Emmett-Teller-Mehrpunktmethode (BET) berechnet und anschließend die Porengrößenverteilung gemäß den in der Instrumentensoftware implementierten Modellen der Dichtefunktionaltheorie bewertet. Die spezifische Oberfläche wurde mit der BET-Methode aus dem linearen Bereich der Isothermen im Relativdruckbereich (P/P0) von 0,03–0,3 bestimmt. Die Messungen der spezifischen Oberfläche und der Porengrößenverteilung wurden mit der Methode der Dichtefunktionaltheorie ausgewertet. Die Gesamtporenvolumina wurden aus der Menge an adsorbiertem N2 bei P/P0 = 0,99 für Porositäten der untersuchten Aerogele im Bereich von 99,3–97,5 % geschätzt. Adsorptionsisothermen, Gesamtoberfläche, individuelle und kumulative Porenoberfläche des unmodifizierten und silanisierten Aerogels wurden charakterisiert (Abb. 3f, g und ergänzende Abb. 6).

Modellierung und Charakterisierung von SiCellA-basierten Produkten

Numerische Simulationen von SiCellA-isolierten Verglasungseinheiten (Abb. 8 und Ergänzungstabelle 3) wurden mit der Berkeley Lab WINDOW 7.7-Software69 durchgeführt, wobei seitliche Abmessungen von 1.000 mm x 1.000 mm und eine Wärmeleitfähigkeit von SiCellA von ~0,014 W K−1 m−1 angenommen wurden (Abb . 5a,b). Alle spektralen Eigenschaften wurden wie oben beschrieben experimentell mit Spektrometern ermittelt und dann in die benutzerdefinierte Eingabe der International Glazing Database geladen, während Berkeley Lab Optics 6 zum Definieren optischer Schichten und Berechnen von Spektraldaten verwendet wurde69. Es wurde davon ausgegangen, dass die Glasscheiben aus generischem Klarglas (3 mm dick) bestanden, sofern nicht anders angegeben. Bei Retrofits wurde entweder ein generisches Dünnglas (0,5 mm dick) oder eine Polyethylenterephthalatfolie mit 0,2 mm Dicke als rückseitige Schutzschichten der SiCellA-basierten Retrofit-Prototypen verwendet. Für beschichtete Glasscheiben mit niedrigem Emissionsgrad verwendeten wir 3 mm dicke LoĒ-180-, 272- und 366-Fensterprodukte von Cardinal Glass Industries mit den physikalischen Eigenschaften, die in der International Glazing Database verfügbar sind.

Herstellung von SiCellA-basierten Produkten

Die SiCellA wurden hergestellt und auf Kunststoffsubstrate geklebt, die während der Herstellung als Form und als Schutzschicht im Nachrüstprodukt dienten. Alternativ könnten freistehende Folien aus SiCellA während der Nachrüstungsinstallation einfach elektrostatisch auf Glassubstraten und Kunststoffträgerschichten befestigt werden, sodass nur die Kanten der nachgerüsteten Fenster versiegelt werden müssten. Für niedrig emittierende beschichtete Glasscheiben verwendeten wir 3 mm dicke LoĒ-180-, 272- und 366-Fensterprodukte von Cardinal Glass Industries. IGUs mit unterschiedlichen seitlichen Abmessungen im Bereich von 10 cm × 10 cm bis 100 cm × 100 cm und der Anzahl der Glas- oder SiCellA-Scheiben wurden hergestellt und experimentell charakterisiert. Die 3 mm dicken freistehenden SiCellA-Aerogele wurden als Mittelscheiben von SiCellA-basierten Dreifach-Isoliergläsern verwendet. Die Spaltdicke zwischen Glas und SiCellA-Scheiben wurde durch Abstandshalter von Super Spacer SS1466 Grey Edgetech mit 6,3 mm und 12,7 mm Breite definiert. Die Grenzen der IGUs wurden mit Silikonschaum und Metal Spacer IG Sealant (CR Laurence Co.) luftdicht versiegelt.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind im veröffentlichten Artikel und seinen Zusatzinformationen und Quelldatendateien enthalten. Weitere Informationen sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich. Quelldaten werden mit diesem Dokument bereitgestellt.

Wir danken B. Borak, K. Burrows, T. Culp, J. Gerbi, B. Fleury, A. Hess, P. de Melo, E. Schiff, M. Sofos, R. Tenent und A. Repula für Diskussionen. IIS dankt dem International Institute for Sustainability with Knotted Chiral Meta Matter in Japan für die Gastfreundschaft während eines Teils seines Sabbatical-Aufenthalts, während dessen dieses Papier zur Veröffentlichung vorbereitet wurde. Wir bedanken uns für die Unterstützung des US-Energieministeriums im Rahmen des Advanced Research Projects Agency-Energy (ARPA-E) Award DE-AR0000743.

Autoren und Zugehörigkeiten

http://dx.doi.org/10.1037/0033-295X.107.1.103 Eldho Abraham, Vladyslav Cherpak, Bohdan Senyuk, Jan Bart ten Hove, Taewoo Lee, Qingkun Liu und Ivan I. Smalyukh

Internationales Institut für Nachhaltigkeit mit geknoteter chiraler Metamaterie, Universität Hiroshima, Higashihiroshima, Japan – Bohdan Senyuk und Ivan I. Smalyukh

Materialwissenschafts- und Ingenieurprogramm, University of Colorado, Boulder, CO, USA – Ivan I. Smalyukh

Institut für erneuerbare und nachhaltige Energie, National Renewable Energy Laboratory und University of Colorado, Boulder, CO, USA – Ivan I. Smalyukh

Beiträge

EA, BS, VC, JBtH, TL, QL und IIS führten experimentelle Arbeiten durch und analysierten Daten. TL und BS führten eine numerische Modellierung der Wärmebarriereleistung von SiCellA-basierten Nachrüstungen und IGUs durch. IIS konzipierte und gestaltete das Projekt und verfasste die Arbeit mit Beiträgen aller Autoren.

Korrespondierender Autor

Korrespondenz mit Ivan I. Smalyukh.

Konkurrierende Interessen

Die Autoren erklären die folgenden konkurrierenden finanziellen Interessen: IIS, QL, EA, BS, VC und TL haben von der University of Colorado Patentanträge im Zusammenhang mit der Cellulose-Aerogel-Technologie eingereicht, und gleichzeitig mit diesem Artikel wird ein weiteres Patent angemeldet. Die anderen Autoren erklären keine konkurrierenden Interessen.

Peer-Review-Informationen

Nature Energy dankt Cinzia Buratti, Roel Loonen und den anderen, anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit.

Anmerkung des HerausgebersSpringer Nature bleibt neutral hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten.

Ergänzende Angaben

Zusatzdaten